In dieser Dissertation wurde die Photooxidation von Wasser auf WO3(001) untersucht. Dafür wurde zunächst mit periodischen Slabmodellen der Wasserspaltungszyklus analysiert. Aus den resultierenden Geometrien konnte ein W12O36 Clustermodell evaluiert werden, mit welchem mit der CASSCF-Methode im Grundzustand und im Ladungstransferzustand eine dreidimensionale Potenzialfläche berechnet werden konnte. Diese Flächen wurden anschließend mit einem, durch einen genetischen Algorithmus optimierten, neuronalen Netz interpoliert. Die Photochemie konnte abschließend in Wellenpaketstudien analysiert werden.
In this dissertation the photooxidation of water to WO3(001) was investigated. First the water splitting cycle was analysed with periodic slab models. From the resulting geometries a W12O36 cluster model could be evaluated, with which a three-dimensional potential surface could be calculated using the CASSCF method in the ground state and charge transfer state. These surfaces were then interpolated with a neural network optimised by a genetic algorithm. Finally, the photochemistry could be analysed in wave packet studies.
In dieser Dissertation wurde die Photooxidation von Wasser auf WO3(001) untersucht. Dafür wurde zunächst mit periodischen Slabmodellen der Wasserspaltungszyklus analysiert. Aus den resultierenden Geometrien konnte ein W12O36 Clustermodell evaluiert werden, mit welchem mit der CASSCF-Methode im Grundzustand und im Ladungstransferzustand eine dreidimensionale Potenzialfläche berechnet werden konnte. Diese Flächen wurden anschließend mit einem, durch einen genetischen Algorithmus optimierten, neuronalen Netz interpoliert. Die Photochemie konnte abschließend in Wellenpaketstudien analysiert werden.
In this dissertation the photooxidation of water to WO3(001) was investigated. First the water splitting cycle was analysed with periodic slab models. From the resulting geometries a W12O36 cluster model could be evaluated, with which a three-dimensional potential surface could be calculated using the CASSCF method in the ground state and charge transfer state. These surfaces were then interpolated with a neural network optimised by a genetic algorithm. Finally, the photochemistry could be analysed in wave packet studies.
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