Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung und Charakterisierung eines ultraschnellen TEM, das auf einem modifizierten Schottky-Feldemitter basiert. Das Mikroskop verfügt über eine räumliche Auflösung im Nanometerbereich, eine zeitliche Auflösung von unter 300 fs und eine Energieauflösung von 0,6 eV. Außerdem werden holographische Phasenplatten verwendet, um Drehimpuls-Überlagerungszustände in einem TEM zu erzeugen. Die radiale und rotatorische Kontrolle dieser Zustände wird gezeigt und mit einem Ansatz aus der Multiphotonen-Ionisation verglichen. Zudem wird kohärente Kathodolumineszenz in einem dielektrischen Resonator durch Elektronenstrahlen induziert. Die Kopplung von Elektronen mit einer Mikrofaser führt zu einer breitbandigen Anregung optischer Flüstergalerie-Moden. Schließlich werden die Emissionseigenschaften von spintronischen Terahertzemittern (STE) durch Oberflächenstrukturierung maßgeschneidert. Außerdem wird das Potenzial von STE für die in-situ-Strahlablenkung im UTEM gezeigt.
This thesis comprises the development and characterization of an ultrafast TEM based on a modified Schottky field emitter. In an optical-pump/electron-probe scheme, the microscope features a nanometer spatial, sub-300-fs temporal and 0.6-eV energy resolution. Besides, holographic phase plates are used to prepare orbital angular momentum superposition states in a TEM. Radial and rotational control of these states is shown and compared with a preparation technique using multiphoton ionization. Moreover, coherent cathodoluminescence is induced in a dielectric resonator by free-electron beams. Electron coupling with a microfiber results in broadband excitation of optical whispering-gallery modes. Finally, the emission properties of spintronic terahertz emitters (STE) are tailored by surface-patterning. Moreover, the potential of STE for in-situ beam deflection in UTEM is shown.
The first part of the cumulative thesis within ultrafast transmission electron microscopy (UTEM) deals with properties of multi-electron pulses emitted by laser-driven field emitters. Different mechanisms for the temporal and spatial broadening of multi-electron pulses by intrapulse Coulomb interactions are clearly identified, and stochastic and mean-field effects during acceleration in a strong electric field near the emitter tip are unveiled. In the second part, structural dynamics within an ultrathin double-layer system as a source of acoustic phonons are discussed, both theoretically and experimentally. An analytical model was developed to describe the frequency spectrum of localized acoustic resonances in bilayer systems. Experimentally, phonons emitted by a bilayer stripe into a single-crystalline membrane are monitored with high spatiotemporal resolution provided by ultrafast convergent beam electron diffraction. Based on the corresponding analytical model, Lamb waves preferentially at resonance frequencies of the bilayer system are identified.
Der erste Teil der kumulativen Dissertation im Rahmen der ultraschnellen Transmissionselektronenmikroskopie (UTEM) befasst sich mit den Eigenschaften von Multielektronenpulsen, die von lasergetriebenen Feldemittern emittiert werden. Verschiedene Mechanismen für die zeitliche und räumliche Verbreiterung von Multi-Elektronenpulsen durch Intrapuls-Coulomb-Wechselwirkungen werden klar identifiziert, und stochastische und mittlere Feld-Effekte während der Beschleunigung in einem starken elektrischen Feld nahe der Emitterspitze werden enthüllt. Im zweiten Teil werden strukturelle Dynamiken innerhalb eines ultradünnen Doppelschichtsystems als Quelle akustischer Phononen sowohl theoretisch als auch experimentell diskutiert. Es wurde ein analytisches Modell zur Beschreibung des Frequenzspektrums von lokalisierten akustischen Resonanzen in Doppelschichtsystemen entwickelt. Experimentell werden Phononen, die von einem Doppelschichtstreifen in eine einkristalline Membran emittiert werden, mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung mittels ultraschneller konvergenter Elektronenstrahlbeugung beobachtet. Auf der Grundlage des entsprechenden analytischen Modells werden Lamb-Wellen identifiziert, die bevorzugt bei Resonanzfrequenzen des Doppelschichtsystems auftreten.
von Devendra Pareek ; Marco A. González ; Nedal Grewo ; Marten L. Janßen ; Kumarahgiri Arunakiri ; Kayode Luqman Alimi ; Martin Silies ; Jürgen Parisi ; Levent Gütay ; Sascha Schäfer