Die Herstellung von heterogenen bifunktionellen Katalysatoren kann über verschiedene Wege erfolgen. Hierbei bedürfen die Imprägnierung und der Ionenaustausch in der flüssigen Phase einen Mehraufwand von Zeit und Chemikalien. Dies ist bei der Anwendung von Festkörpermethoden, wie Festkörperionenaustausch oder Festkörperredoxaustausch (FKRA) nicht der Fall. In der vorliegenden Arbeit wird der Frage nachgegangen, welche Anforderungen an Metall und Träger zu stellen sind, damit der FKRA erfolgt. Ferner wird untersucht, inwieweit die erzeugten katalytischen Zentren aktiv und zudem identisch mit solchen sind, die über andere Methoden gebildet werden. Durch Kombination verschiedener Charakterisierungsmethoden (TPHE, DRIFT, XAFS, XRD, TPAD) konnte nachgewiesen werden, dass der FKRA an Metallen mit niedrigem Schmelzpunkt in Kombination mit einem sehr niedrigen elektrochemischen Potential erfolgt. Die Träger benötigen als hinreichendes Kriterium Oberflächen-Hydroxylgruppen. In der nicht-oxidativen Aktivierung von Cyclohexan und Ethan konnte nachgewiesen werden, dass die mittels FKRA erzeugten Zentren identisch mit konventionell erzeugten sind. <dt.>
Heterogeneous bifunctional catalysts can be prepared in different ways. Impregnation and liquid ion exchange are time consuming and require additional amount of chemicals. This is not the case if solid-state methods such as solid-state ion exchange or solid-state redox exchange are applied. The presented thesis addresses metal and support properties for a successful solid-state redox exchange. The nature of the provided active centres by this method is investigated in comparison to those provided by conventional methods. It was proven by comprehensive characterization (TPHE, DRIFT, XAFS, XRD, and TPAD) that the solid-state redox exchange proceeds on metals with low melting point and a very negative electrochemical potential. The requirements with respect to the properties of the support are rather poor in a way that hydroxyl groups on the surface can undergo the solid-state redox exchange. In the non-oxidative activation of cyclohexane and ethane the evidence was given that the active centres provided by the solid-state redox exchange are identical to those formed by other methods. <engl.>
von Stanisław Kowalak ; Ewa Janiszewska ; M. Gierczyńska ; V. Dolata ; N. Evmiridis ; T. Katranas ; A. Vlessidis ; V. Tsiatouras ; Frank Rößner ; Edith Schneider