von Lars Mohrhusen ; Nils Brinkmann ; Kevin Obermann ; Kim Hao Ng ; Eustace C. Atata ; Jessica Kräuter ; Milena Osmić ; Maximilian Grebien ; Katharina Al- Shamery
Ein Ziel der heterogenen Katalyse ist die Hydrierung von Chemikalien aus nachhaltigen Quellen. Diese Aufgabe kann von Platinkatalysatoren erfüllt werden, die mit Oberflächenmodifikatoren, wie Aminen, bedeckt sind. Diese können Reaktanten in normalerweise energetisch nicht bevorzugte Übergangszustände lenken, um damit die katalytische Selektivität der Reaktion zu steuern. In dieser Arbeit wird eine Analyse der chemischen Spezies von adsorbierten Aminen auf reaktiven Platinoberflächen in Abhängigkeit von der Temperatur mittels XPS vorgestellt. Dabei wurden sowohl Platinfilme als auch Nanopartikel und vollständige heterogene Katalysatoren untersucht. Zusätzlich werden Strategien für die Verringerung von Kontaminationen und den Ligandenaustausch vorgestellt. Für die geträgerten Katalysatoren wurden die frei zugänglichen Reaktionsplätze mittels DRIFTS identifiziert. Die Amine erlauben eine Adsorption von Reaktanden lediglich an den äußerst reaktiven, niedrig koordinierten Oberflächenplätzen.
In heterogeneous catalysis, the hydrogenation of chemicals based on sustainable resources is a proclaimed goal. This purpose can be fulfilled by platinum catalysts additionally decorated with surface modifiers, like amines. These can direct reactants into otherwise unfavorable transition states to steer the catalytic selectivity of a catalytic process. In this thesis, a systematic analysis of chemical species that are formed temperature-dependent by amine adsorbates on reactive platinum surfaces will be presented by XPS. This was investigated on platinum thin films, nanoparticles, and full heterogeneous catalysts. Afterwards, strategies for surface contamination reduction and ligand exchange will be presented. For the oxide-supported catalysts, the reactive surface sites were identified by DRIFTS. Therein, amines were only allowing reactants to bind on highly-reactive low-coordinated surface sites.
