HochschulschriftEthanAromatisierungCarbon dioxide capture and utilizationOxidansAntioxidansEmissionsverringerungRecyclingCarbon dioxide capture and storageAlkane
Im Fokus dieser Dissertationsschrift steht die Aromatisierung von Ethan, die durch die Zugabe von Oxidationsmitteln wie Kohlenstoffdioxid und Luftsauerstoff untersucht wurde. Als Katalysatoren wurden kommerzielle Zeolithkatalysatoren durch Festkörper-Ionenaustausch und Imprägnierung erhalten. Die Katalysatoren wurden nach der Modifikation und nach der Katalyse jeweils charakterisiert, um Deaktivierungsprozesse zu beleuchten. Bei der nicht-oxidativen Aromatisierung von Ethan konnte die Wasserstoffbilanz durch experimentelle Daten abgebildet und näher untersucht werden. Bei der Zugabe von Kohlenstoffdioxid konnten Deaktivierungsprozesse in der Aromatisierung beobachtet wird, die auf die Bildung von Wasser zurückgeführt wurde. Die oxidative Aromatisierung mit Luftsauerstoff konnte durch physisches Mischen von H-ZSM-5 und M1-Mischoxidkatalysator realisiert werden. Dabei wurden die Prozessparameter systematisch variiert und der Einfluss von verschiedenen Modifikationen betrachtet.
This dissertation focuses on the aromatization of ethane, which was investigated by the addition of oxidants such as carbon dioxide and atmospheric oxygen. Commercial zeolite catalysts were modified by solid-state ion exchange and impregnation. The catalysts were characterized after modification and after catalysis, respectively, to shed light on deactivation processes. For the non-oxidative aromatization of ethane, the hydrogen balance could be mapped by experimental data and studied in more detail. When carbon dioxide was added, deactivation processes in the aromatization could be observed, which was attributed to the formation of water. Oxidative aromatization with atmospheric oxygen could be realized by physically mixing H-ZSM-5 and M1 mixed oxide catalysts. The process parameters were systematically varied and the influence of different modifications was considered.
IVCST (2020 : Nakhon-Ratchasima, Thailand ; Online) IVCST 2020 Nakhon Ratchasima : Institute of Research and Development, Suranaree University of Technology, 2020 (2020), Artikel-ID PLS0013, Seite 369-375 1 Online-Ressource (XXI, 613 Seiten)
In der Fischer-Tropsch Synthese werden Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid zu verschiedenen Kohlenwasserstoffen umgesetzt. Durch die Zugabe von Ammoniak wird das Produktspektrum (Paraffine, Olefine und Oxygenate) durch die Stoffgruppe der Amine ergänzt. Dabei wird eine Verringerung der Hydrieraktivität am Eisen-basierten Katalysator beobachtet. Diese ist durch die Abnahme des Wasserstoffbedeckungsgrades durch die Chemisorption von Ammoniak zu begründen. Durch die Aktivierung des Ammoniaks folgt dessen Einbau in die organischen Produkte. Die Untersuchung des Reduktionsverhaltens von Eisenoxiden ergab, dass Hämatit über Magnetit zu α-Fe reduziert wird. Überschreitet die Reduktionstemperatur 570 °C wird Magnetit zu Wüstit reduziert. Die Kombination mit verschiedenen Promotoren (K, Mn, Pt, Ru oder Zn) erhöht den Reduktionsgrad des Eisens und wirkt sich positiv auf die Aktivität des Katalysators in der Fischer-Tropsch Reaktion (FTR) aus. Der Reduktionsgrad des Eisens und damit verbunden die zu Beginn der Reaktion vorliegende Eisenphase haben nur einen geringen Einfluss auf die langfristige Aktivität des Katalysators in der FTR.
In the Fischer-Tropsch synthesis hydrogen and carbon monoxide are converted to different hydrocarbons. By the addition of ammonia, the product spectrum (paraffins, olefins and oxygenates) contains amines, as well. The addition of ammonia leads to a decreased hydrogenation activity at the iron-based catalyst. This is caused by the reduced surface coverage of hydrogen due to the chemisorption of ammonia. Because of the activation of ammonia, it is incorporated in the organic products. The investigation of the reduction behaviour of iron oxides showed, that hematite is reduced to α-Fe with magnetite as an intermediate. If the temperature of reduction is higher than 570 °C, magnetite is reduced to wüstite. The introduction of different promoting elements (K, Mn, Pt, Ru or Zn) increases the degree of reduction of the iron and has a positive impact on the activity in the Fischer-Tropsch reaction (FTR). The degree of reduction, which means the presence of certain iron phase at the beginning of the reaction, only has a minor impact on the long-term activity of the catalyst in the FTR.
