Im Rahmen dieser Doktorarbeit werden die morphologischen und elektronischen Eigenschaften von dünnen Ceroxidschichten (CeO_2) auf einem (0001) Rutheniumeinkristall als Modellsystem für die heterogene Katalyse untersucht. Im Fokus stehen Sauerstofffehlstellen in der O-Ce-O Oxidfilmstruktur, welche maßgeblich für die katalytische Aktivität des Modellsystems sind. Im selben Fokus steht die Verteilung der Kupfernanopartikel auf der Oberläche. Kupfer bevorzugt es eher Elektronen an die Oxidschicht abzugeben, was als Konsequenz eine Reduktion der Ce ionen von einem Ce^4+ zu einem Ce^3+ Ladungszustand mit sich bringt. Ein klarer Hinweis dafür lässt sich mittels XPS finden. Der Einfluss ist stark genug, um höchsten Reduktionsgrad der Filme, von 17% auf über 50% zu treiben. Dieser Reduktionsgrad ergibt eine Anzahl an Ce^3+ Ionen, welche vergleichbar mit der aus der Bixbyitestoichiometrie (Ce_2O_3) ist. <dt.>
The outline of this PhD thesis is concerned with the study of morphologic and electronic characteristics of cerium dioxide (111) thin films on a ruthenium (0001) crystal as a model system for heterogenous catalysis. The focus in this thesis is on oxygen vacancies in the O-Ce-O oxide layers, which control the catalytic activity of the model system and are introduced by annealing the film at highly reducing conditions. Under the same focus is the distribution of the copper nano-particles on the surface of the oxide films. Copper rather prefers to donate charges to Ce ions in the film that consequently transform from Ce^4+ to Ce^3+. Clear evidence for this comes from XPS investigations. The impact of the copper ad-particles on the degree of reduction is strong enough to drive the highest degree of reduction from former 17% to over 50% in the near surface regime. This means the amount of Ce^3+ ions in the film is comparable to that of the bixbyite stoichiometry of ceria (Ce_2O_3). <engl.>
The journal of chemical physics Melville, NY : American Institute of Physics, 1933 Bd. 148 (2018), 7, Artikel-Nr. 074702, insges. 5 S. Online-Ressource
Im Rahmen dieser Doktorarbeit werden die morphologischen und elektronischen Eigenschaften von dünnen Ceroxidschichten (CeO_2) auf einem (0001) Rutheniumeinkristall als Modellsystem für die heterogene Katalyse untersucht. Im Fokus stehen Sauerstofffehlstellen in der O-Ce-O Oxidfilmstruktur, welche maßgeblich für die katalytische Aktivität des Modellsystems sind. Im selben Fokus steht die Verteilung der Kupfernanopartikel auf der Oberläche. Kupfer bevorzugt es eher Elektronen an die Oxidschicht abzugeben, was als Konsequenz eine Reduktion der Ce ionen von einem Ce^4+ zu einem Ce^3+ Ladungszustand mit sich bringt. Ein klarer Hinweis dafür lässt sich mittels XPS finden. Der Einfluss ist stark genug, um höchsten Reduktionsgrad der Filme, von 17% auf über 50% zu treiben. Dieser Reduktionsgrad ergibt eine Anzahl an Ce^3+ Ionen, welche vergleichbar mit der aus der Bixbyitestoichiometrie (Ce_2O_3) ist. <dt.>
The outline of this PhD thesis is concerned with the study of morphologic and electronic characteristics of cerium dioxide (111) thin films on a ruthenium (0001) crystal as a model system for heterogenous catalysis. The focus in this thesis is on oxygen vacancies in the O-Ce-O oxide layers, which control the catalytic activity of the model system and are introduced by annealing the film at highly reducing conditions. Under the same focus is the distribution of the copper nano-particles on the surface of the oxide films. Copper rather prefers to donate charges to Ce ions in the film that consequently transform from Ce^4+ to Ce^3+. Clear evidence for this comes from XPS investigations. The impact of the copper ad-particles on the degree of reduction is strong enough to drive the highest degree of reduction from former 17% to over 50% in the near surface regime. This means the amount of Ce^3+ ions in the film is comparable to that of the bixbyite stoichiometry of ceria (Ce_2O_3). <engl.>
