In dieser Arbeit wurde ein Komposit aus mesoporösem Titandioxid und metallischen Au-Nanopartikeln hergestellt. Die verschiedenen Charakterisierungen zeigen ein phasenreines Trägermaterial (Anatas) mit einem Porenvolumen von etwa 0.4 cm³/g, welches mit 8 nm im mittleren Durchmesser großen Gold-Nanopartikeln beladen ist. Diese Nanopartikel zeigen ein Absorptionsmaximum im Bereich von 530 nm. Durch Beleuchtung mit sichtbarem Licht kann dieses Komposit 5.7 mmol/(h·g) H2 produzieren. In der Gasphasen CO2-Photoreduktion kann unter Beleuchtung mit einer 200W Hg/Xe-Lampe bis zu 250 ppm/(h·gcat) CO and 140 ppm/(h·gcat) CH4 detektiert werden. Dabei werden ebenfalls große Mengen an Wasserstoff für alle Proben als Produkt identifiziert. In der reduktiven Dimerisierung von Benzylbromiden mit sichtbarem Licht können Ausbeuten von 90% bei Umsätzen von bis zu 99% (4-Methylbenzylbromid) nach einer Reaktionszeit von 19.5 h erreicht werden.
This work shows the synthesis of a composite of metallic Au nanoparticles on top of a mesoporous titanium dioxide. The various characterization techniques show phase pure highly crystalline anatase titanium dioxide with a pore volume of around 0.4 cm³/g decorated with 8 nm Au nanoparticles which exhibit an absorption maximum of around 530 nm. These composites were tested for different types of reactions. Upon illumination with visible light the Au metallic nanoparticles modified photocatalyst continuously produced 5.7 mmol/(h·g) H2 with Pd nanoparticles as cocatalyst. In high-purity gas-phase CO2-photoreduction upon illumination with a 200W Hg/Xe-lamp up to 250 ppm/(h·gcat) of CO and 140 ppm/(h·gcat) of CH4 were detected. High amounts of hydrogen were identified for all tested samples. In the reductive dimerization of benzyl bromides with visible light, yields of 90% with a conversion of 99% (for 4-Methylbenzyl bromide) was obtained after 19.5 h reaction time.
Metallic, semiconducting and dielectric nanoparticles form outstanding tools for localizing light on the nanoscale. Their optical shape resonances confine light in certain localized modes and in spectral regions. Often, the lifetimes of the optical resonance of those particles are so short, in the range of few femtoseconds, that direct time-resolved measurements of their localized optical near-fields are highly challenging. Here, we employ a scattering-type scanning near-field optical microscope (sSNOM) combined with spectral interferometry to analyze single MAPbI3 perovskite nanoparticles, promising new candidates for nanoscale light sources. Their optical spectra are expected to feature distinct Fano resonances, arising from the coupling of excitons to the Mie resonances of the particles. We provide direct evidence for these Fano resonances by measuring amplitude and phase of their local optical near-field with high spatial and spectral resolution.
Metallische, halbleitende und dielektrische Nanopartikel sind hervorragende Werkzeuge zur Lokalisierung von Licht auf der Nanoskala. Ihre optischen Formresonanzen begrenzen Licht in bestimmten lokalisierten Moden und in spektralen Bereichen. Oft sind die Lebensdauern der optischen Resonanzen dieser Partikel so kurz, im Bereich von wenigen Femtosekunden, dass direkte zeitaufgelöste Messungen ihrer lokalisierten optischen Nahfelder äußerst schwierig sind. Wir verwenden einem optischen Rasternahfeldmikroskop (sSNOM) in Kombination mit spektraler Interferometrie einzelne MAPbI3-Perowskit-Nanopartikel analysieren. Aufgrund einer Kopplung von Exzitonen an die Mie-Resonanzen der Partikel erwartet man deutliche Fano-Resonanzen in den optischen Spektren der Partikel. Erbringen wir durch die Messung von Amplitude und Phase des lokalen optischen Feldes der Partikel mit hoher räumlicher und spektraler Phase einen direkten Nachweis für diese Fano-Resonanzen.
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