Metallic, semiconducting and dielectric nanoparticles form outstanding tools for localizing light on the nanoscale. Their optical shape resonances confine light in certain localized modes and in spectral regions. Often, the lifetimes of the optical resonance of those particles are so short, in the range of few femtoseconds, that direct time-resolved measurements of their localized optical near-fields are highly challenging. Here, we employ a scattering-type scanning near-field optical microscope (sSNOM) combined with spectral interferometry to analyze single MAPbI3 perovskite nanoparticles, promising new candidates for nanoscale light sources. Their optical spectra are expected to feature distinct Fano resonances, arising from the coupling of excitons to the Mie resonances of the particles. We provide direct evidence for these Fano resonances by measuring amplitude and phase of their local optical near-field with high spatial and spectral resolution.
Metallische, halbleitende und dielektrische Nanopartikel sind hervorragende Werkzeuge zur Lokalisierung von Licht auf der Nanoskala. Ihre optischen Formresonanzen begrenzen Licht in bestimmten lokalisierten Moden und in spektralen Bereichen. Oft sind die Lebensdauern der optischen Resonanzen dieser Partikel so kurz, im Bereich von wenigen Femtosekunden, dass direkte zeitaufgelöste Messungen ihrer lokalisierten optischen Nahfelder äußerst schwierig sind. Wir verwenden einem optischen Rasternahfeldmikroskop (sSNOM) in Kombination mit spektraler Interferometrie einzelne MAPbI3-Perowskit-Nanopartikel analysieren. Aufgrund einer Kopplung von Exzitonen an die Mie-Resonanzen der Partikel erwartet man deutliche Fano-Resonanzen in den optischen Spektren der Partikel. Erbringen wir durch die Messung von Amplitude und Phase des lokalen optischen Feldes der Partikel mit hoher räumlicher und spektraler Phase einen direkten Nachweis für diese Fano-Resonanzen.
Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung und Charakterisierung eines ultraschnellen TEM, das auf einem modifizierten Schottky-Feldemitter basiert. Das Mikroskop verfügt über eine räumliche Auflösung im Nanometerbereich, eine zeitliche Auflösung von unter 300 fs und eine Energieauflösung von 0,6 eV. Außerdem werden holographische Phasenplatten verwendet, um Drehimpuls-Überlagerungszustände in einem TEM zu erzeugen. Die radiale und rotatorische Kontrolle dieser Zustände wird gezeigt und mit einem Ansatz aus der Multiphotonen-Ionisation verglichen. Zudem wird kohärente Kathodolumineszenz in einem dielektrischen Resonator durch Elektronenstrahlen induziert. Die Kopplung von Elektronen mit einer Mikrofaser führt zu einer breitbandigen Anregung optischer Flüstergalerie-Moden. Schließlich werden die Emissionseigenschaften von spintronischen Terahertzemittern (STE) durch Oberflächenstrukturierung maßgeschneidert. Außerdem wird das Potenzial von STE für die in-situ-Strahlablenkung im UTEM gezeigt.
This thesis comprises the development and characterization of an ultrafast TEM based on a modified Schottky field emitter. In an optical-pump/electron-probe scheme, the microscope features a nanometer spatial, sub-300-fs temporal and 0.6-eV energy resolution. Besides, holographic phase plates are used to prepare orbital angular momentum superposition states in a TEM. Radial and rotational control of these states is shown and compared with a preparation technique using multiphoton ionization. Moreover, coherent cathodoluminescence is induced in a dielectric resonator by free-electron beams. Electron coupling with a microfiber results in broadband excitation of optical whispering-gallery modes. Finally, the emission properties of spintronic terahertz emitters (STE) are tailored by surface-patterning. Moreover, the potential of STE for in-situ beam deflection in UTEM is shown.
